Die Städtischen Museen Zittau wurzeln in der seit dem 16. Jh. bestehenden Ratsbibliothek. Aus ihrem heute im Museum bewahrten Teil des Altbestandes hervorzuheben sind Skizzenbücher des Zittauer Malers Christian Michael (Mitte 17. Jh.), eine vollständige Ausgabe des „Triumphzugs Kaiser Maximilians“ von Albrecht Dürer und Hans Burgkmair sowie eine Piranesi-Kollektion, woraus 1980 allerdings 80 Blätter dem Winckelmann-Museum Stendal abgetreten wurden.
1854 erfolgte die Gründung des eigentlichen Stadtmuseums, das Objektbestände der Bibliothek mit weiteren Sammlungen vereinte. Seither werden hauptsächlich Zeichnungen und Druckgraphik mit Bezug zur regionalen Kunst- und Kulturgeschichte erworben. 2006/2007 schenkte ein Kölner Sammler – motiviert durch die beiden Zittauer Fastentücher von 1472 und 1573 – seine Kollektion zum Motiv des Kreuzes mit mehr als 500 Meisterblättern des 15. bis 21. Jahrhunderts. 2008 umfasst der Museumsbestand rund 12.000 Arbeiten auf Papier mit über 4.000 Handzeichnungen.
Topographische Ansichten der Südlausitz und von Zittau, darunter eine umfassende Oybin-Sammlung. Porträts seit dem 16. Jh., Reproduktionsgrafik des 18./19. Jh. Deutsche, sächsische und besonders Oberlausitzer Zeichner des 17.–19. Jh. (Julius Fiebiger, Wilhelm Fröhlich, Franz Gareis, Christian Gottlieb Geyser, Gustav Adolf Knoll, Adolph von Menzel, Christoph Nathe, Ernst Ferdinand Oehme, Carl Pescheck, Ferdinand von Rayski, Johann Elezar Zeisig gen. Schenau, Johann Alexander Thiele, Gustav Täubert, Heinrich Theodor Wehle, Michael Wentzel). Nachlass des Zittauer Romantikers Adolph Thomas. Musterzeichnungen Großschönauer Damastweber. Wichtige Werkbestände Südlausitzer Künstler des 20. Jh. (Elfriede Buchheim, Hildegart Dolan, Eugen Göttinger, Georg Grulich, Richard Israel, Erika Korselt, Hans Kramer, Veit Krauß, Bruno Lademann, Max Langer, Hans Lillig, Elsa Merkel, Karl Paul, K.W. Schmidt, Adolf Schorisch, Godwin Weber, Horst Weber).
